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볼리비아의 초기 역사에 관해서는 잘 알려져 있지 않다.

안데스 지역에 사람이 살기 시작한 것은 적어도 2만 1,000년 전부터이지만 지역적으로 중요한 의의를 갖는 문화가 발달한 것은 1000년 이후부터였다. 감자 및 라마가 전래된 것도 이무렵부터인 것으로 보인다. 600년 이후 한때 티티카카 호에서 남쪽으로 약 48km 떨어진 의식(儀式) 중심지 티아우아나코를 중심으로 상당한 수준의 문화가 번창했다. 이 문화는 500년 동안 발달하면서 외부세계에 영향을 끼쳤으며 당시의 문화발전 정도를 보여주는 기념비적인 구조물들을 남겼다.

1200년 이후에 아이마라어를 사용하는 많은 소왕국들이 티아우아나코 문화를 계승했고, 스페인 식민지 시대에 접어들 때까지 볼리비아 전역을 지배했다. 15세기말 케추아어를 사용하는 서북의 잉카인이 아이마라족을 그들 제국에 합병하고 합병지역을 코야수요라고 불렀다. 토착어 및 문화는 비교적 원래대로 남겨두었지만 이 지역은 케추아어를 사용하는 잉카의 식민지가 되었다.

1532년 스페인이 잉카 제국을 침입했다.

16세기말 스페인은 지금의 수크레인 차르카스를 비롯해서 라파스·산타크루스·비야데오로페사(코차밤바) 같은 도시를 건설하고 포토시의 은을 채광하기 시작했다. 그곳은 당시 페루 부왕령에 속한 차르카스의 아우디엔시아라고 일컬어졌던 지역으로 17세기에 큰 번영을 누렸다. 포토시는 한동안 아메리카 대륙에서 가장 큰 도시였으며 여러 학술단체와 대학이 있었던 차르카스는 '아메리카의 아테네'로 이름을 떨치기도 했다.

그러나 17세기말에 이르러 광물이 고갈되기 시작했고 1800년대초 독립전쟁 후 심각한 경제침체가 뒤따랐다. 국가로 성립되었을 때 볼리비아의 경제는 상당히 낙후된 상태였다. 독립에 대한 요구는 1809년 무렵부터 일기 시작했다. 그러나 독립전쟁에 대한 지지가 전폭적인 차원으로 확대된 것은 시몬 볼리바르의 부관이었던 안토니오 호세 데 수크레가 1824년 아야쿠초에서 스페인 군대를 물리치고 승리를 거둔 이후부터였다. 1825년 마침내 수크레가 스페인 군대를 물리쳤다.

독립 이후 볼리비아의 정치사는 폭동과 불안정으로 얼룩졌다.

1839년 짧았던 페루와의 연합이 깨어졌고 1884년 태평양 연안의 아타가마 주를 칠레에게 빼앗겼다. 1880년 민간통치 시대가 시작되어 1936년까지 계속되었다. 1932∼35년에는 파라과이와 차코보레알의 지배권을 둘러싼 국경분쟁인 차코 전쟁을 치르면서 막대한 피해를 입었다. 1940년대 정당들이 잇따라 생기면서 정치안정은 거의 불가능해졌다. 그러나 1952년 4월 광산 노동자, 농민을 비롯한 여러 집단이 동맹하여 당시의 군부정권을 전복시키고 볼리비아 국가혁명을 시작했다.

이 사회혁명으로 1950년대초 주석광산이 국유화되고 처음으로 보통선거가 승인되었으며 인디언의 상당수가 토지를 분배받고 부분적으로나마 노예신분에서 자유로워졌다. 1950년대 후반 침체된 경제의 바탕을 바로 세우기 위해 1952년 혁명과 함께 시작된 몇몇 사회계획을 중지했다. 뒤이어 1980년대까지 수십 년 간 불안정한 정국이 계속되었다. 쿠데타 때문에 1980년 실시된 민주선거가 무효가 되고 군부지배가 계속되다가 1982년 민중반란으로 걷잡을 수 없는 인플레이션이 발생하자 1985년 선거를 새로 실시하자는 요구가 일었다.

이에 따라 새로운 정부가 들어서 인플레이션을 억제하고 경제를 안정시키기 위해 강도 높은 긴축정책을 실시하고 있다.