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1856년 다윈은 진화와 자연선택에 관한 그의 발견들을 논문으로 쓰기 시작했다.

그동안 줄곧 분기문제(즉 많은 종들을 포함하는 널리 퍼져 있는 속에 속하는 종들의 커다란 변이성)에 관한 연구와 지리적 분포, 그리고 대양도(大洋島)의 생물을 퍼뜨리는 데 있어서의 바다와 바람의 역할에 관한 연구로 진화에 관한 증거를 수집했으며, 그의 친구들인 라이엘, 후커, 토머스 헨리 헉슬리와도 계속해서 토론을 했다. 그가 하는 일이 순조롭게 진행되던 중 1858년 6월 18일 뜻밖에도 당시 말레이 열도(列島)에 가 있던 박물학자 앨프레드 러셀 월리스로부터 진화와 자연선택에 관한 〈변종(變種)이 원종(原種)으로부터 무한히 멀어져가는 경향에 관하여 On the Tendency of Varieties to Depart Indefinitly from the Original Type〉라는 간결한 논문을 받게 되었다.

다윈은 이 논문이 20년 간이나 자신이 계속해온 연구 업적을 앞지를 위험이 있는 것으로 생각하여 큰 충격을 받았으나, 라이엘과 후커의 주선으로 1858년 7월 1일 런던의 린네 학회에서 다윈과 월리스의 논문을 공동으로 발표함으로써 위기를 모면했다. 이때 〈종이 변종을 형성하는 경향에 관하여：자연선택 방법에 의한 변종과 종의 영속화에 관하여 On the Tendency of Species to Form Varieties：on the Perpetuation of Varieties and Species by Natural Means of Selection〉라는 제목하에 다윈이 1844년에 쓴 '에세이'의 일부와 1857년 다윈이 그레이에게 보낸 편지, 그리고 월리스의 논문이 소개되었다.

그후 다윈은 그때까지의 모든 연구 업적을 간추려서 쓰기 시작했다. 그는 이것을 '적요'(摘要)라고 불렀는데 이 적요가 바로 〈자연선택에 의한 종의 기원, 즉 생존경쟁에 있어서 유리한 종족의 존속에 관하여 On the Origin of Species by Means of Natural Selection, or the Preservation of Favoured Races in the Struggle for Life〉(줄여서 〈종의 기원 Origin of Species〉이라고 함)라는 책으로 1859년 11월 24일에 초판 1,250부가 출간되어 당일에 매진되고, 1872년까지 6판을 거듭했다.

이 〈종의 기원〉으로 다윈은 2종류의 적(敵)을 만들게 되었는데 첫째는 애담 세지윅이나 리처드 오언 같은 구식풍의 과학자들이고, 둘째는 정통파의 종교적 신앙을 지지하는 사람들이었다(그리스도교). 싸움은 1860년 6월 30일 영국과학진흥협회의 옥스퍼드 대회에서 벌어졌는데, 오윈의 주의깊은 지도를 받은 옥스퍼드의 주교 새무얼 윌버포스는 경멸하는 태도로 다윈의 견해에 대해 헉슬리를 공격했으나 헉슬리는 재치있는 응답으로 주교의 공격을 막았고 영국교회는 그후 다시는 공식적으로 과학과 교전하려고 하지 않았다.

다윈은 〈종의 기원〉에서 저술한 여러 원리들을 보충하고 부연하여 〈사육(飼育)에 의한 동식물의 변이 The Variation of Animals and Plants under Domestication〉(1868)·〈인간의 유래 및 성에 관한 선택 The Descent of Man and Selection in Relation to Sex〉(1871)·〈인간과 동물의 감정 표현 The Expression of the Emotions in Man and Animals〉(1872) 등 3권의 책을 썼는데 3번째 책은 심리학에 크게 이바지했으며, 행동학의 창시이기도 했다.

다윈의 그밖의 저작들은 주로 식물을 다룬 것들이지만, 모두 적응을 주제로 하여 그 기원·발전·적응 등이 주는 생존의 가치를 담고 있다(식물학). 이는 〈곤충에 의해 수정되는 영국과 외국의 난(蘭)의 여러 가지 고안에 관하여 On the Various Contrivances by Which British and Foreign Orchids Are Fertilized by Insects〉(1862)에서 확실하게 볼 수 있다.

이 책에서 다윈은 꽃이 곤충이 내려앉기에 알맞은 모양을 하고 있다고 말했다. 〈식물계에서 타가수정과 자가수정의 효과 The Effects of Cross and Self Fertilization in the Vegetable Kingdom〉(1876)에서는 식물계와 동물계에 2가지 성(性)이 있는 것은 동식물들이 타가수정을 확실히 하도록 적응되었기 때문이라 했다.

〈덩굴식물의 운동과 습성 The Movements and Habits of Climbing Plants〉(1875)에서는 감기의 메커니즘과 감아 올라가는 기능의 의의를 관찰과 실험을 통해 연구했고 〈식충식물 Insectivorous Plants〉(1875)에서는 식물의 가장 놀랄 만한 적응을 기술했다. 〈지렁이의 활동에 의한 식물재배 토양의 형성 The Formation of Vegetable Mould Through the Action of Worms〉(1881)은 수량생태학의 선구적 연구로 땅속 지렁이들의 여러 가지 역할을 연구했으며, 지렁이들이 땅속 흙을 위로 옮기는 양이 404.8㎡의 토양에서 연간 약 18t이 된다고 계산했다.