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교황재직 때 교황을 선출하는 추기경회의를 만들었다. 1270년에는 장차 잉글랜드의 왕이 될 에드워드 1세와 성지로 가는 십자군에 합류하였다. 그는 1271년 9월 1일 교황령인 비테르보에서 교황으로 선출되었음을 성지인 팔레스타인의 세인트잔다르크에서 통보받았다. 그는 교황으로 선출될 당시 사제도 아니었지만 교황 클레멘스 4세가 죽은 뒤 지속된 로마 교황청의 3년 공백기를 끝내기 위한 후보자로 타협되었다.

그는 합스부르크가(家)의 루돌프 1세를 황제로 추대함으로써 신성로마 제국의 분열을 해결했으며 동시에 황제 자리를 요구하는 나폴리의 왕 카를로 1세와도 평화를 유지하였다. 루돌프 1세를 지지한 대신 그레고리오는 루돌프 1세에게 새로운 십자군을 이끌고 로마에 있는 신성 로마 제국과 교황령에 관한 주장을 포기하도록 약속을 받았다.

교황 임기중 공석이 생기는 것을 막기 위하여 1274년 리옹에서 열린 제14차 공의회에서 추기경들의 교황선거 비밀회의를 구성하는 내용을 담은 법전 〈우비 페리쿨룸 Ubi Periculum〉을 발표하였다. 이 회의를 통하여 그는 새로운 십자군을 만들었고, 그리스와 로마 교회의 재결합에 어느 정도 영향을 주었다.