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파라과이와 아르헨티나·브라질·우루과이 동맹국 간에 벌어졌다.

파라과이는 강력한 이웃국가인 아르헨티나·브라질과 오랫동안 국경분쟁과 관세분쟁을 벌여왔다. 우루과이 역시 독립을 얻고 유지하기 위해 두 강대국, 특히 아르헨티나와 투쟁해왔다. 1864년 브라질은 우루과이의 콜로라도당 지도자가 반대세력인 블랑코당을 축출하는 것을 도왔다.

파라과이의 독재자 프란시스코 솔라노 로페스는 이러한 브라질의 행동이 그 지역의 세력균형을 위협하는 것이라 생각하고 브라질과의 전쟁에 들어갔다. 아르헨티나의 대통령 바르톨로메 미트레는 콜로라도당이 지배하는 우루과이 및 브라질과 동맹을 맺고(3국동맹) 1865년 5월 1일 파라과이에 대한 전쟁을 선포했다.

많은 사람들은 당시 라틴아메리카에서 가장 강력한 5만 명의 군대를 가지고 있던 로페스의 이런 행동을 파라과이의 국력 강화를 위한 공격으로 생각했다.

그러나 막상 전쟁이 계속되자 아르헨티나 국민을 비롯한 많은 사람들은 이 싸움을 미트레의 정복전쟁으로 보게 되었다. 1865년 전쟁이 시작되자 파라과이군은 아르헨티나를 통해 북부로는 브라질의 마투그로수, 남부로는 리우그란데두술로 진격했다. 그러나 파라과이군은 전술에서 우위를 보이고 병력에서 압도적인 강력한 동맹군(동맹군과 파라과이군의 비율은 약 10：1이었음)이 형성되자 그들의 국경지방 뒤쪽으로 후퇴해야 했다.

1865년 6월 브라질 해군은 아르헨티나의 도시 코리엔테스 근처 리아수엘로에 있는 파라나 강에서 파라과이 소함대를 격퇴했다. 1866년 1월 동맹군은 파라과이가 장악하고 있던 강들을 봉쇄했다. 4월 미트레는 동맹군을 이끌고 파라과이 남서부를 침입했으나 그뒤 2년 동안 더이상 진격하지 못했으며 격렬한 싸움이 계속되었다. 파라과이는 1866년 9월 쿠루파이티에서 가장 눈부신 승리를 거두었고 동맹군은 거의 1년 동안 공세를 펼치지 못했다.

양측은 이 전투에서 엄청난 손실을 입었다.

1868년 1월 미트레는 총사령관에서 물러나고 브라질의 카시아스 후작(후의 공작)이 이 자리를 이어받았다. 2월 브라질의 철갑선들은 파라나 강과 파라과이 강이 만나는 지점 근처에 있는 우마이타의 강 요새에서 파라과이의 방비를 뚫고 파라과이의 수도 아순시온을 공격했다.

12월 로마스 발렌티나스 전투에서 파라과이군은 완패했다. 로페스는 북부로 도망쳐 1870년 3월 1일 죽을 때까지 게릴라전을 계속했다. 파라과이 국민은 로페스와 조국의 전쟁 노력을 열렬히 지지했고, 그때문에 그들은 최후의 한 사람까지 싸웠다. 그러나 이 전쟁으로 파라과이는 극도로 피폐해졌다. 전쟁 전에 약 52만 5,000명에 이르던 인구는 1871년 22만 1,000명으로 줄어들었고 이 가운데 남자는 2만 8,000명뿐이었다. 전쟁기간 동안 파라과이인들은 전쟁으로뿐 아니라 영양실조·질병 및 로페스의 통치 등으로부터 고통을 겪어야 했다.

로페스는 셀 수 없이 많은 사람을 고문하고 죽였다. 아르헨티나와 브라질은 14만㎢에 달하는 파라과이 영토를 합병했다. 아르헨티나는 미시오네스 지역의 상당 부분과 베르메호·필코마요 강 사이의 차코(남아메리카의 평원) 일부지역을 얻었고, 브라질은 파라과이 영토를 합병함으로써 자국 영토인 마투그로수를 확장했다. 아르헨티나와 브라질은 막대한 배상금을 요구했으며(이 배상금은 전혀 지불되지 못했음) 1876년까지 파라과이를 점령했다. 한편 콜로라도당은 우루과이 정권을 차지했고 1958년까지 우루과이를 통치했다.