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통합 이전의 천안군은 1960년대 후반 이후 계속 인구가 감소하여 1970년 11만 8,605명, 1980년 11만 719명, 1990년 10만 2,873명으로 1970~80년에 6.6%, 1980~90년에 7.1%씩 각각 감소했다. 그러나 1989~90년에 약간 증가했고, 1990년 이후에는 정체상태였으며, 남녀성비는 105：100으로 남자가 많았다. 한편 통합 이전 천안시의 경우 1963년 시 승격 당시 6만 6,055명이던 인구가 계속해서 증가하고 있다.

인구증가율을 보면 1963~70년에 18.6%, 1970~80년에 53.9%, 1980~90년에 75.4%, 1990~96년에 57.7%로 인구증가율이 매우 높다. 1995년 천안군과 통합시를 이루어, 1996년 시의 인구는 33만 3,372명으로 증가했다. 읍·면지역에 시 전체인구의 32.3%(194명/㎢), 통합시 이전 천안시였던 동지역에 67.7%(2,704명/㎢)가 분포하고 있다. 2024년 기준 인구는 65만 5,791명이다. 행정동별 인구분포를 보면, 부성2동(5만 9,954명)·청룡동(5만 8,538명) 등에 인구가 많다.

12개 읍·면 중 대부분의 면지역에는 5,000명 내외의 인구가 거주하고 있으나 목천읍·성환읍·성거읍·직산읍은 1만 명 이상의 인구가 거주하고 있다. 주거지역과 상업·업무 지역이 혼재되어 있는 구시가지는 높은 인구밀도를 나타내며, 그 인접지역인 원성동·청수동·구성동 등도 인구가 크게 성장하고 있다. 시의 북서부지역인 업성동·차암동·성성동 등에는 천안제2공업단지가 완공되었다. 2024년 기준 인구는 65만 5,791명으로 인구증가율이 1996년~2020년에 매우 높다.