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초현실주의 운동의 주동자이자 창시자의 한 사람이다.

의학도였던 그는 정신질환에 관심이 많았고, 지크문트 프로이트(1921년에 프로이트를 만났음)의 저서를 읽고 무의식의 개념에 대해 알게 되었다. 정신 의학과 상징주의 시의 영향을 받은 그는 다다이즘과 손을 잡았다. 1919년에 루이 아라공 및 필리프 수포와 함께 〈리테라튀르 Littérature〉라는 평론 잡지를 창간했다.

수포와 그는 초현실주의의 자동기술법을 사용한 최초의 본보기인 〈자기장 Les Champs magnétiques〉(1920)을 이 잡지에 발표했다.

1924년에 브르통은 〈초현실주의 선언 Manifeste du surréalisme〉에서 초현실주의를 '마음의 순수한 자동 현상'으로 정의하고, "초현실주의는 이 자동현상을 통해 사고의 참된 움직임을 표현하고자 한다. 초현실주의는 이성에 의한 어떤 감독도 받지 않고 심미적이거나 윤리적인 편견이 전혀 없는 자유로운 생각을 받아쓰는 것이다"라고 말했다. 초현실주의는 꿈과 현실, 이성과 광기, 객관성과 주관성 등의 구별을 없애는 것을 목표로 삼았다.

그의 소설 〈나자 Nadja〉(1928)는 일상생활에서 일어나는 일들을 정신적 도착과 혼합한 작품이다. 폴 엘뤼아르와 함께 쓴 〈무염 수태 L'Immaculée Conception〉(1930)에서는 정신착란의 여러 유형이 주는 언어적 인상들을 전달하려 했다. 〈연통관 Les Vases communicants〉(1932)·〈미친 사랑 L'Amour fou〉(1937)에서는 꿈과 현실의 관계를 탐구했다.

또한 〈사라진 발자국 Les Pas perdus〉(1924)·〈정당방위 Légitime Défense〉(1926)·〈초현실주의와 그림 Le Surréalisme et le peinture〉(1926)·〈초현실주의란 무엇인가? Qu'est-ce que le surréalisme?〉(1934)·〈들판 으로 가는 열쇠 La Clé des champs〉(1953)를 비롯한 많은 이론서와 평론을 썼다. 초현실주의 운동은 뒤에 1930년대의 혼란 가운데 정치적인 개입을 하게 되었고, 그와 몇몇 동지들은 공산당에 들어갔다.

1930년에 발표된 그의 2번째 초현실주의 선언은 초현실주의의 철학적 의미를 탐구했다.

1935년에 공산당과 결별했지만, 마르크스주의의 이상에는 여전히 헌신적이었다. 1938년에는 멕시코에 있는 레온 트로츠키와 함께 독자적 혁명예술연맹을 결성했다. 프랑스가 독일에 점령당하자 그는 미국으로 탈출했다.

1942년 미국의 예일대학교에서 초현실주의 전시회를 열었고, 3번째 초현실주의 선언을 발표했다. 1946년 프랑스로 돌아왔고, 이듬해 2번째 초현실주의 전시회를 열었다. 1948년 파리에서 〈시집 Poèmes〉이 출판되었으며, 1969년 런던에서 〈시선집 Selected Poems〉이 출판되었다.