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국립도서관들 가운데서도 가장 큰 규모로 1800년에 워싱턴 D. C.에 세워졌다. 설립당시에는 국회의사당 내에 있었으나, 1814년 영국군대가 건물을 소각시켜 1897년 지금의 위치로 옮겼다. 의원이나 정부관료들에게 자료를 제공하는 이 도서관은 세계적으로 뛰어난 학술기관으로, 수많은 서적과 논문·음악·인쇄물·지도 등을 소장하고 있다.

이곳에서는 강의와 음악회를 개최하기도 하며, 맹인을 위한 국립기관으로서 브라유 발행 점자책과 말하는 책을 발행한다. 이 도서관은 모두 2,500개 도서관의 소장 도서를 기록한 〈전국종합목록 National Union Catalog〉을 소장하고 있으며, 각 도서관과 기관의 자료를 사용할 수 있도록 목록 카드를 인쇄·발행한다. 이밖에도 도서분류법을 발전시켜 지금도 이곳에서 만든 국회도서관분류법이 세계적으로 널리 이용되고 있다.

국회도서관은 약 1,900만 권의 서적과 3,300만 편의 논문을 소장하고 있는데 서적 가운데 5,600권은 1501년 이전에 인쇄된 책들이다. 최근의 그래픽 자료를 미국 내에서 가장 많이 구비하고 있으며, 그밖에 마이크로필름·레코딩·영화 등도 소장하고 있다. 1970년대에는 저작권법에 따라 미국 내 저작권을 가진 모든 책의 사본을 무료로 납본받게 되고, 외국정부나 학계와의 교류, 직접 구입 등의 지속적 노력을 통해 해마다 소장도서가 100만 권씩 늘어났다.