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1832년 해밀턴 광선이론의 보충판이 출판되었다.

이 책에서 그는 이론의 결과로서 쌍축결정들에서의 빛의 굴절과 관련해서 빛이 이러한 결정을 통과할 때 전혀 예기치 못한 현상으로, 동심원들로 이루어진 2개의 간섭무늬가 나타난다고 예견했다. 따라서 한동안 황옥 같은 이러한 종류의 결정은 각 입사광선에 대해 2개의 굴절광선을 만든다고 알려졌다. 이 복굴절이론은 A.프레넬이 몇 년 앞서 연구했었다. 해밀턴은 그의 일반적인 방법으로 어떤 조건 아래에서는 입사광의 단일광선이 쌍축결정에서 실제로 무한개의 굴절광선을 만들며 원뿔 모양을 이룬다는 것을 알아냈다.

해밀턴의 업적 중 광학 분야에서 가장 뛰어난 것으로 간주되는 원뿔굴절은 2개월 후에 그의 동료 H. 로이드의 실험에 의해 입증되었다.

오늘날 그의 광학과 역학의 통합은 원뿔굴절의 업적보다 훨씬 더 중요한 것으로 간주된다. 1835년 그의 논문 〈동역학의 일반적 방법에 관하여 On a General Method in Dynamics〉가 출판되었다. 이 논문에서 물체의 운동에 대해 특성함수를 적용했으며, 역학계의 운동량의 성분들과 그 계의 위치를 결정하는 좌표 사이의 쌍대성을 나타내는 형태로 운동방정식을 만들었다.

이 쌍대성을 표현한 정준방정식(正準方程式)과 역학 전체를 변분법(變分法)의 문제로 축소시킨 그의 원칙은 역학을 배우는 학생들에게는 오랫동안 익숙한 것이었지만 그가 발견한 쌍대성의 중요성은 100년이 지나서야 양자역학의 출현으로 빛을 보게 되었다. 같은 해에 해밀턴은 그의 유명한 4원수를 발견했는데, 이것은 4개의 수를 나열한 순서쌍들로 특정한 상동·덧셈·곱셈 법칙을 만족하고 3차원 공간에서 크기와 방향을 가진 양을 다루는 데 유용하다.

이는 인수(因數)의 순서나 수열은 결과에 아무런 영향을 미치지 않아서 대수를 곱셉의 교환공준으로부터 자유롭게 했기 때문에 획기적인 발견이었다. 대수학에 대한 그의 연구는 10년 전, 기본양은 하나의 수가 아니고 수의 순서쌍이라는 대수적 수의 쌍에 대한 선구적인 논문을 발표했을 때 시작되었다. 해밀턴은 이 이론을 이용해 －1의 제곱근과 관련한 복소수이론을 발전시켰다. 이 논문의 뛰어난 점은 대수학을 기하학처럼 공리를 기초로 하여 시도한 점이다. 복소수(a＋bi 형태의 수, i=√－1) 기하학은 평면에서 2차원 벡터로 된 기하학이다.

3차원 공간에 대해서도 유사한 방법을 전개하려고 시도했으나 그의 생각은 3중항에 제한하는 한 해결되지 않는 근본적인 어려움으로 인해 몇 년 동안 지연되었다. 1843년 10월 16일 로열 운하를 따라 더블린으로 걷는 도중에 3차원 공간에서 기하학적 연산은 3중항이 아니라 4원수를 필요로 한다는 것을 생각해냈다. 4원수를 필요로 하는 이유는 대수쌍이 승수(乘數)와 각에 대등하기 때문에 평면에서는 충분한 반면, 3차원에서는 평면 그 자체의 방향이 변하므로 2개의 수를 추가시켜야 하기 때문이다. 이 발견에 너무 흥분한 해밀턴은 브룸 다리를 지나면서 석조물 위에 4원수 기본공식 (i²=j²=k²=ijk=－1)을 새겼다.

해밀턴의 발견은 ab=ba라는 곱셉의 교환법칙을 포기해야 하므로 관습을 깨는 것이었다.

그는 생애의 나머지 22년을 4원수와 그 응용에 바쳤다. 이 연구는 1866년 사후에 〈4원수의 기초 The Elements of Quaternions〉로 출판되었다. 해밀턴은 4원수가 응용수학에서 문제해결에 이상적이라고 믿었으나 불행하게도 수리물리학자들은 벡터 해석학으로 유명한 J.W. 깁스의 단순한 형을 택했다. 해밀턴의 발견의 진가는 오히려 순수수학에 있는데, 이를 통해 근대 추상 대수학이 발달했다.