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볼프강 파울리는 파울리의 배타원리를 발견해 1945년 노벨 물리학상을 받았다. 파울리의 배타원리는 한 원자 내에서 2개의 전자가 같은 에너지를 가질 수 없다고 한 것으로, 원자의 관찰된 성질에 양자 이론을 명확하게 연관시켰다.

20세에 상대성 이론에 관한 200쪽 분량의 사전 항목을 집필했다. 1923년 함부르크대학교의 강사로 임명되었으며, 다음해 4번째 양자수를 제안했다.

＋1/2이나 －1/2의 값을 가질 수 있는 이 양자수는 전자 에너지 상태를 규정하는 데 필수적이었다. 후에 이 값들이 페르미온(fermion) 스핀의 2가지 가능한 방향을 나타낸다는 것이 밝혀졌다. 1925년 자신의 배타원리를 도입했는데 이는 직접적으로 원소의 주기율표 구조에 대한 근거를 분명히 했다. 1928년 취리히연방공과대학의 이론물리학교수가 되었다. 볼프강 파울리의 지도하에 이 대학은 제2차 세계대전 이전까지 이론물리학 연구의 뛰어난 중심지가 되었다. 1920년대말 베타 입자(전자)가 원자핵에서 방출될 때 일반적으로 약간의 에너지와 운동량이 없어진다는 것이 발견되었는데 이는 보존법칙에 위배되는 것이었다.

1931년 볼프강 파울리는 이 보존법칙들을 버리기보다는 잃어버린 에너지와 운동량은 어떤 입자(후에 E. 페르미가 중성미자라고 명명함)가 핵으로부터 가져가버린 것이라고 제안했다. 이 입자는 전하를 띠지 않고 질량이 거의 없거나 전혀 없으며 물질과 거의 상호작용을 하지 않기 때문에 검출하기가 어려워 잘 알아차릴 수 없었다. 1956년 마침내 중성미자를 발견했다. 1940년 뉴저지 주 프린스턴 고등연구소의 이론물리학 과장으로 임명되었고 1946년 미국에 귀화했다. 제2차 세계대전 후 취리히로 돌아갔다.