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예루살렘을 모든 그리스도교도의 순례지로 개발하는 일을 추진했다. 원로 사제로 있다가 막시무스의 뒤를 이어 주교가 되었다(350경). 그는 357년경과 그후 2차례 아리우스파에 의해 성직에서 쫓겨난 적이 있다. 몇 년 후 콘스탄티노폴리스 공의회(381)에서 키릴로스는 그를 셀레우시아 공의회(359)에서 주교로 임명했던 온건 아리우스파(하느님과 그리스도는 비슷한 본질이라고 주장함)와의 관계 때문에 엄격한 정통주의자들에게 의심을 받기도 했다.

그는 배교자 율리아누스 황제의 재위기간에 주교직을 유지했다. 키릴로스의 남아 있는 작품 중 중요한 것은 세례를 받기 위한 사람들에게 시행한 23개의 교리문답 강의록이다. 처음 18개는 예루살렘의 세례신조에 기초한 것으로 사순 시기에 행해졌고, 나머지 5개는 부활절 다음 첫 주간에 새로 세례를 받은 사람들을 가르치기 위한 것이었다. 키릴로스의 성체성사에 관한 신학은 초기 학자들의 성체성사 신학보다 앞선 것이었다. 그는 성체성사 안에서 그리스도의 참된 현존과 성체성사 안에서 빵과 포도주가 그리스도의 몸과 피로 실체변화(Transsubstantiatio)하는 것을 이전의 모든 교부들보다 명확하게 가르쳤다. 키릴로스는 1883년 교회 학자로 선포되었다.