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베를린 낭만주의자들 중에서 가장 재능이 뛰어난 서정시인으로 〈파우스트 Faust〉 같은 동화 〈페터 슐레밀의 놀라운 이야기 Peter Schlemihls wundersame Geschichte〉(1814)로 가장 잘 알려져 있다.

그가 9세 되던 해 그의 가족은 프랑스 혁명의 테러를 피해 베를린으로 망명했다. 모국어인 프랑스어를 버리고 독일어를 쓰기 시작했고 처음 작품들을 〈베를린 연간 시집 Berliner Musenalmanach〉을 통해 발표했으며, 1804~06년에는 이 〈베를린 연간 시집〉의 공동편집인으로 일했다. 1804년 그는 베를린 낭만주의자들의 모임인 '북극성회'(Nordsternbund)를 창립했으며, 1807~08년에는 슈타엘 부인의 문학모임에 참여하여 프랑스와 스위스를 여행했다.

1814년 페터 슐레밀의 독특한 이야기를 출판하여 이 작품으로 꾸준한 명성을 얻게 되었다. 자신의 그림자를 악마에게 판 한 남자에 관한 이 이야기는 조국 없이 떠도는 작가 자신의 정치적 운명을 비유적으로 묘사한 것이다. 자신의 그림자를 판 대가로 끊임없이 돈이 나오는 주머니를 받은 슐레밀은 그림자가 없기 때문에 전혀 예상하지 못했던 어려움을 겪게 된다. 그러나 그림자를 다시 돌려받는 대가로 영혼을 팔라는 제의를 거절한 그는 한 걸음에 7리씩 걸을 수 있는 장화인 7리화를 신고 세계 각지를 여행하며 자신이 팔아버린 마음의 평화를 찾으려 한다.

후에 로버트 슈만이 곡을 붙인 연작노래 〈여인의 사랑과 생애 Frauenliebe und Frauenleben〉와 같은 샤미소의 초기 시는 그당시 독일 낭만주의 시에서 공통적으로 나타나듯이 감상적이며 소박하게 단순한 감정을 묘사하고 있다.

〈보복 Vergeltung〉·〈살라스와 고메스 Salas y Gomez〉와 같은 이야기체 발라드와 시에서는 기이하고 슬픈 주제에 치우친 경향을 보여준다. 그러나 후기 시들은 더욱 현실적인 경향을 보여주며 시인 하인리히 하이네는 이러한 시들을 칭송했다. 이들 후기 시의 상당수는 1838년 샤미소가 번역했던 프랑스 시인 피에르 장 드 베랑제의 정치적 서정시를 본떠 쓴 것이다. 이들 시를 번역하고 스스로 모방함으로써 결국은 독일 시에 정치적 서정주의 요소를 도입하는 데 기여했으므로, 많은 비평가들이 그를 1840년대 정치적 시인의 선구자라고 평했다.

그는 또한 일부 연체동물의 순정 세대교번의 발견에 참여하여 과학자로도 주목을 받았으며, 오스트레일리아 언어를 연구하여 언어학자로도 알려졌다. 식물학자로서 세계를 항해하며 과학적 탐험을 하는 동안(1815~18), 〈로만조프 탐험대와 함께 한 세계여행 Reise um die Welt mit der Romanzoffischen Entdeckungs-Expedition〉(1821)이라는 일지를 썼다. 이것은 후에 이 분야의 고전이 되었다.