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제헌의원을 지냈으며, 오랫동안 의회에서 기독교민주연합을 이끌었다. 또한 서독 외무장관으로 재직하면서(1955~61) 반(反)공산주의 정책을 추구했다.

1945년 처음 정치에 입문한 브렌타노는 헤세가 주도하는 기독교민주연맹(CDU)의 결성을 도왔다. 이어 그는 기독교민주연맹과 기독교사회연맹(CSU)이 연합하자 이 단체(CDU/CSU)의 전국조직위원회 의장으로 선출되었다.

신공화국 헌법을 입안했던 임시총회에서 활약했던 그는 1949년 8월 초대 하원선거에서 당선되었다. 1949~55년에 그리고 다시 1961~64년에 그는 당의 의회대표를 지냈다. 그는 열렬한 국제주의자로서 1952~53년에 유럽 연합(이후의 유럽 공동시장) 회칙을 입안하는 역할을 맡고 있었던 6개국 슈만 플랜 위원회에서 의장으로 일했다.

1955년 6월 콘라트 아데나우어 총리하에서 외무장관으로 임명된 그는 프랑스와 협력정책을 펼쳤으며 소련에 대해서는 대립정책을 취했다.