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학교 교육과정을 근대적으로 개혁했다.

버틀러의 부친인 조지 버틀러가 해로 학교의 전임 교장이었다. 그는 해로 학교와 트리니티 칼리지를 졸업한 후 26세의 젊은 나이로 해로 학교의 교장으로 선출되었다.

처음에는 해로 학교의 구습에 젖은 간부들의 반대에 부딪혔으나 젊은 버틀러는 재치와 단호함으로 난관을 극복해나갔다. 과학자 프랜시스 골턴의 처남이었던 그는 당시의 과학적 사고에 공감하고 있었으며, 그가 교장으로 재직하고 있는 동안 과학을 정식 교육과정으로 채택했다. 또한 1869년 고전과목에서 일정한 성적 이상을 취득한 학생만을 입학시킨다는 조건으로 근대적인 학문분야를 개설했다. 그는 대단한 음악애호가이기도 하여, 재직기간 동안 해로 학교의 교가를 완성했고 열정적인 일요설교와 라틴 시 강의로도 유명했다.

그의 친구들은 그가 해로 학교를 파르나소스의 축소판으로 만들었다고 한다. 버틀러는 1886년 해로 학교의 교장직을 그만두고 케임브리지대학교 트리니티칼리지의 학장이 되어 1918년까지 재직했다. 그러나 여전히 해로 학교에 관심을 기울였다. 트리니티칼리지에서 재직하는 동안, 여러 종교와 종파 간에 의사소통의 통로를 마련했으며 노동자 교육에도 큰 관심을 보였다. 1912년에는 궁정의 상임목사로 임명되었다. 출판된 글들은 자서전 〈긴 인생에서의 여가시간 Some Leisure Hours of a Long Life〉(1914)과 그의 설교 모음이 근간을 이룬다.