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1960년 총선에서 승리하여 세계 최초의 여성 총리가 되었다.

1940년 S. W. R. D. 반다라나이케와 결혼했으며 사회복지사업에 관심을 기울였다.

1956년 총리로 취임한 남편이 1959년 암살되자 남편의 뒤를 이어 스리랑카 자유당(SLFP)의 총재로 영입되었고 1960년 7월 총선에서 압승을 거둠으로써 총리직에 취임했다. 남편의 정책기조를 반영하여 사회주의와 중립외교를 표방하고 불교와 싱할라어 및 전통문화를 장려했으나, 1964년 공산주의계 '실론 사회당'(Lanka Sama Samaja Party)과 제휴함으로써 당 지도부의 내분을 초래했고 이듬해의 선거에서 패배했다.

1970년 사회주의 정당연합체인 통일전선을 결성하여 재집권에 성공한 뒤 보다 급진적인 정책들을 추진하기 시작했으나, 주요 산업의 국유화 조치는 물리력의 사용으로 빛이 바랬고 인종분규와 경기침체에 적절히 대처하지도 못했다. 1977년 7월에 실시된 총선 결과 통일전선은 의회의 168석 가운데 단지 8석을 점유하는 데 그쳤고 반다라나이케는 총리직에서 사퇴했다.

1980년 스리랑카 의회는 그녀의 정치적 권리를 박탈하고 그녀가 공권력을 남용했다는 이유로 그녀의 직무수행을 중지시켰다. 1986년 그녀의 최대 정적인 J. R. 자야와르제네 대통령이 그녀를 사면하고 다시 복권시켰다.