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태양현상을 기상학과 관련된 것으로 이해하는 데 기여했으며, 공기보다 무거우면서 하늘을 나는 항공기를 처음으로 만들었다.

시카고와 미주리 주의 세인트루이스에서 토목·건축일을 한 뒤 보스턴으로 돌아와 하버드 천문대에서 조교를 했으며 그뒤 메릴랜드 주 아나폴리스에 있는 미국 해군사관학교에서 수학을 가르쳤다.

1867년 앨러게니 천문대의 소장을 거쳐 나중에 피츠버그대학교의 물리학·천문학 교수가 되었다. 태양의 움직임과 그것이 날씨에 미치는 영향에 주된 관심을 쏟아 1878년 1/100,000℃의 온도변화에도 반응을 나타내는 복사열 검출기인 볼로미터를 발명했다. 이 장치로 그는 적외선(열선) 영역 밖의 태양 스펙트럼(태양에서 나오는 빛)까지도 연구할 수 있었으며, 많은 파장에서 태양복사의 세기를 측정했다.

앨러게니에 있는 동안 그는 알려진 어떤 속도로 공기 속에서 움직이는 항공기에 작용하는 양력(揚力)과 항력(抗力)에 관한 중요한 실험을 했다. 이 실험들을 바탕으로 그는 새들이 어떻게 날개를 별로 움직이지 않고도 높이 치솟고 활공할 수 있는지를 처음으로 명확하게 밝혀냈다. 또 1896년에는 부력의 도움없이 날수 있는 최초의 무인 항공기를 만들었는데, 이것은 증기기관으로 추진되는 9.7㎏의 항공기로서 약 1,280m를 비행했다.

그가 만든 최초의 유인 항공기는 조수인 찰스 M. 맨리가 고안한 5기통 공냉식 가솔린 기관을 장착한 것으로서 맨리가 조종했는데, 사출기로 발진되자마자 파손되었다. 또한 2번째이자 마지막 비행이 되었던 1903년 12월 8일에는 포토맥 강으로 추락했다. 그리고 9일 뒤 노스캐롤라이나 주의 키티호크 근처에서 라이트 형제가 비행에 성공했다. 그 비행기의 날개 너비는 14.6m였으며 총중량(조종사 포함)은 382.5㎏이었다. 몇몇 권위자들은 만약 발진이 제대로만 되었어도 랭글리가 비행기 처음으로 띄운 사람이 되었을 것이라고 믿고 있다.