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1962년 8월 11일 발사된 보스토크 3호 우주선을 조종했다.

포포비치가 조종한 보스토크 4호가 다음날 발사되어 최초로 2대의 유인 우주선이 우주공간에 머물렀다. 2대의 우주선은 무선통신을 하고 서로 볼 수도 있었으나, 도킹은 시도하지 않았다. 두 우주선은 모두 8월 15일 착륙했다.

집단농장 노동자의 아들인 그는 임업을 전공해 그 일에 종사하다가, 1950년 소련군대에 징병되었다. 비행에 대한 초기의 관심이 계속되어 곧 공군으로 옮겨 1954년에 조종사가 되었다. 그는 1957년 공산당에 입당했고, 1960년 3월 우주비행사 훈련을 시작해 1964년부터 소련 우주비행사 파견대 부대장이 되었다. 1963년 11월 3일 그는, 1963년 6월 우주를 여행한 최초의 여성 우주비행사 테레슈코바와 결혼했는데 자녀 1명을 두고 곧 이혼했다.

1970년 6월 1일 그는 세바스티야노프와 함께 소유스 9호를 타고 궤도에서 거의 18일을 보내 우주에서 가장 오래 머무는 기록을 세웠다. 이 비행은 6월 19일에 끝났으며, 그 임무는 주로 장기간의 우주비행에서 발생하는 영향을 관찰하는 것이 목적이었다.