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환호 속에서 교황으로 선출되어 지낸 그의 재위기간은 교황청 역사에서 가장 논쟁이 격렬했던 시기에 속했다. 그는 교황직에 오른 즉시 전임 교황 그레고리오 2세가 종교적 형상들을 파괴한 비잔티움 황제 레오 3세를 비난해서 시작된 성화상 논쟁에 직면했다.

731년 그레고리오 3세는 로마 공의회에서 성상파괴자들을 탄핵했다. 그후 비교적 평화로운 시기가 이어졌는데, 이 기간 동안 그는 게르만 부족들을 그리스도교로 개종시키는 데 힘썼고 프랑크 교회의 창시자인 성 보니파시오를 독일의 관구 대주교로 임명했다(732). 739년 롬바르드족이 라벤나 총대주교관구를 약탈하고 로마를 위협하자 그레고리오 교황은 프랑크족에게 도움을 청했다. 교황의 이 전례가 없는 결정으로 말미암아 프랑크족과 교황청의 관계가 시작되었고, 프랑크족의 세력이 강해지면서 교황권은 안정을 얻었다.