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3차례의 북극탐험을 수행했다. 1860년 그는 배핀 섬(지금의 캐나다 노스웨스트 준주에 있음)의 프로비셔 만에서 고래잡이용 보트를 타고 혼자 상륙한 뒤 2년 동안 이 지역을 탐험했다. 이 만은 1578년에 영국의 탐험가인 마틴 프로비셔가 이미 상륙했던 지역이었다.

홀이 이 만에 상륙한 목적은 1845년 존 프랭클린 경 탐험대의 생존자를 찾으려는 것이었다. 그는 목적을 이루지는 못했으나 프로비셔 탐험대의 유물들을 많이 발견했다. 1862년 집으로 돌아온 후 〈북극 탐험과 에스키모인들 사이에서의 삶 Arctic Researches, and Life among the Esquimaux〉(1865)을 썼다. 1864년 홀은 프랭클린 탐험대의 생존자를 찾기 위해 다시 프로비셔 만으로 돌아왔다. 허드슨 만의 북단에서 시작하여 썰매로 5년 동안 4,830㎞의 거리를 여행했다. 이 여행 동안 그는 프랭클린 탐험대의 잔해들을 발견하고, 그들의 운명에 대해 많은 것을 알게 되었다.

그의 마지막 탐험은 미국이 후원하는 북극탐험대를 지휘한 것이었다. 1871년 6월 29일 해군 증기선인 펄래리스호를 타고 뉴욕 시를 출항했다. 그린란드 북서부와 캐나다 북극지역 북동부 사이의 케네디·로버슨 해협을 지나면서 이 두 해협의 지도를 작성했고, 그 당시 배로 도달할 수 있는 최북단이었던 북위 82° 11′ 지점까지 도달했다. 펄래리스호는 남쪽으로 돌아 그린란드 연안의 북위 81° 37′ 지점에 정박했다. 홀은 썰매를 이용해 북위 83° 지점까지 도달했으나 귀환하던 중 갑자기 죽었다.