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결혼과 의학공부를 포기하고 평생을 혁명운동에 바쳤다. 그녀는 러시아 시골지역에서 활동하는 동안 농민들을 교육시켰으며, 차르를 자신들의 보호자로 믿는 농부들의 신념을 깨뜨리기 위해 노력했다.

'토지와 자유당'(Zemlya i Volya)에 입당했으나, 1879년 주요정책을 둘러싸고 내분이 일어나자 테러리스트파(派)에 가담했다. 이후 이 파는 인민의지당(Narodnaya Volya)을 결성했다. 당 집행위원회 위원으로 활동하면서 알렉산드르 2세를 비롯한 핵심 정치인물의 암살계획을 준비했다.

1881년 3월 알렉산드르 2세가 죽자 피그네르는 남부 러시아에서 테러 활동을 조직하기 위해 상트페테르부르크를 떠났다. 이에 따라 그녀는 가까스로 체포를 피해 겨우 명맥을 유지하고 있던 인민의지당의 지도자가 되었다. 그러나 1883년 2월 10일 결국 경찰에 체포되어 1884년 9월 군사재판에서 사형선고를 받았다. 그러나 이 선고는 종신형으로 감형되었고 이후 20년 동안 그녀는 슐리셀부르크 요새에 있는 독방에서 수감생활을 했다.

1904년 아르항겔스크로 추방되었으며, 1906년에는 해외출국이 허용되었다. 해외에서 그녀는 인민주의 운동의 후신인 '러시아 사회주의혁명당'에 들어갔다. 1915년 러시아로 돌아온 뒤에는 문필작업과 사회사업에 전념했다.