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이제까지 알려지지 않았던 형태의 탄소인 풀러린을 발견해 화학의 새로운 분야를 개척한 업적을 인정받아 로버트 F. 컬, 리처드 E. 스몰리와 함께 1996년 노벨 화학상을 받았다.

크로토는 1964년 셰필드대학교에서 박사학위를 받았다. 1967년 서식스대학교의 교수가 되었고, 1991년에는 왕립학회 연구교수로 임명되었다.

풀러린을 발견할 당시, 크로토는 극초단파 분광법을 이용해 탄소를 다량 함유한 거성들의 가스와 행성간 공간에 구름처럼 떠 있는 성간 가스를 분석하고 있었다. 그는 별의 대기와 가스 성운에서 긴 사슬 모양의 탄소 분자와 질소 분자를 발견했다. 크로토는 이 탄소 사슬이 어떻게 형성되는지를 알기 위해 탄소의 기화를 연구하고 싶었으나 탄소를 기화시킬 장치가 없었다. 그래서 이 문제를 친구인 컬에게 의논했다. 스몰리와 함께 일하고 있던 컬은 스몰리가 고안한 기구가 크로토의 연구에 안성맞춤인 것 같다고 말했다. 스몰리는 현미경으로만 볼 수 있는 미세한 크기와 육안으로 볼 수 있는 크기의 중간쯤 되는 원자나 분자 집단을 연구하는 뭉치 화학의 권위자였다. 세 사람은 라이스대학교에서 탄소 증발과 긴 사슬 구조의 탄소 분자를 공동으로 연구하기 시작했다. 첫 실험에서 나온 스펙트럼에는 실제로 이 분자들의 존재를 알려주는 뾰족한 봉우리와 함께 지금까지 알려지지 않은 형태의 7번째 탄소에 해당하는 봉우리도 나타나 있었다. 스펙트럼에 나타난 봉우리들은 최소 40개에서 100개 이상에 달하는 짝수개의 탄소 원자를 가진 분자의 존재를 암시하고 있었다. 레이저로 증발된 상태의 새로운 탄소 분자는 대부분 C₆₀의 구조를 갖고 있었다. 크로토가 스몰리와 컬이 재직하고 있던 라이스대학교에 도착한 것은 1985년 9월 1일이었고, C₆₀의 구조를 발견했음을 보고하는 논문은 9월 12일에 발송되었으며, 이 보고서가 공표된 것은 11월 14일이었다.