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기존의 외형률 중심의 동요에서 벗어나 내재율 중심의 현실참여적인 동시를 썼고, 널리 알려진 동요 〈고향의 봄〉의 작사가이다. 한때 이동원(李冬原)이라는 필명을 사용했다.

아버지 문술(文術)과 어머니 진순남(陳順南) 사이에서 외아들로 태어났다. 1927년 마산공립보통학교에 입학해 윤석중 등과 '기쁨사' 동인이 되었고, 1930년 마산상업고등학교를 졸업하고 함안금융조합에 다니다가 1935년 독서회사건으로 검거되어 1년간 옥살이했다.

1937년 함안금융조합에 복직되어 8·15해방 때까지 근무했으며, 1945년 10월 경기공업학교 교사로 취직되어 서울로 올라왔다. 이어 박문출판사 편집국장, 〈소년세계〉 주간, 한국아동문학회 부회장, 한국자유문학가협회 아동문학 분과위원장, 서울특별시 문화위원회 문학분과위원 등을 지냈다. 또한 1961~70년 삼화출판사 편집위원, 한국문인협회 이사, 한국아동문학가협회 초대 회장 등 한국아동문단의 요직을 두루 역임했다. 1968년 마산시 산호공원에 노래비와 1981년 서울 어린이대공원에 문학비가 세워졌다.

1926년 방정환이 펴낸 〈어린이〉에 〈고향의 봄〉이 당선되어 문단에 나왔으며, 대표작으로 평가되는 〈고향의 봄〉은 낭만적인 향토애를 자아내는 작품으로 뒤에 홍난파가 곡을 붙였다. 이어 초기에 발표한 동시인 〈잘가거라〉(어린이, 1930. 7)·〈비누풍선〉(어린이, 1927. 7)·〈헌 모자〉(학생, 1930. 3) 등은 감상적이라는 평가를 받았다. 1940년 초기에는 현실을 외면한 작가들과는 달리 소극적이나마 현실에 저항하는 동시를 발표했는데, 〈어머니〉(아이생활, 1943. 2)·〈빨래〉(주간소학생, 1946. 2. 11) 등이 이에 속한다.

해방 후에는 동시보다 동화를 많이 썼으며, 1953년에 발표한 장편동화 〈숲속의 나라〉는 전래동화를 뛰어넘는 수준 높은 작품이다. 그밖에도 방송용 아동극이나 아동문학의 기초가 되는 글을 썼는데, 특히 1966년 〈교육자료〉에 연재한 〈아동문학입문〉은 아동문학의 여러 문제에 대한 개괄적인 해설을 시도한 점에서 중요한 가치를 지닌다. 동시집으로 〈종달새〉(1947)·〈빨간 열매〉(1964) 등과 동화집으로 〈어린이 나라〉(1949)·〈숲속 나라〉(1953)·〈파란 구슬〉(1960)·〈보리가 패면〉(1966) 등이 있고, 저서로 〈이원수아동문학독본〉(1961)·〈어린이문학독본〉(1962) 등이 있다. 1970년 고마우신 선생님상, 1973년 한국문학상, 1974년 대한민국 문화예술상, 1978년 대한민국 예술원상, 1980년 대한민국 문학상 등을 받았다.