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방사능, X선, 우주선(宇宙線) 기타 핵 현상의 연구에 사용되는 '윌슨 안개상자'라고 하는 장치를 고안하여, 1927년 미국의 아서 홀리 콤프턴과 노벨 물리학상을 공동 수상했다. 1895년 기상학자로서 구름에 관한 연구를 시작한 그는 산봉우리의 구름이 나타내는 효과를 재현시키려고 노력하던 중, 수분을 포함한 증기를 밀폐된 용기 속에서 팽창시키는 방법을 알아냈다. 이러한 팽창으로 공기가 냉각되어 과포화 상태에 이르면, 수분이 먼지 입자를 중심으로 응축된다.

그러나 먼지가 없는 공기를 사용했을 때는 공기가 계속 과포화 상태로 남아 있으면서 과포화 정도가 어떤 임계점에 도달할 때까지 안개는 생성되지 않았다. 윌슨은 먼지가 없을 때는 수증기가 공기 중의 이온(대전상태의 원자나 분자)에 응축되어 안개가 생성된다고 생각했다. X선 발견 소식을 들은 윌슨은 방사선으로 이온을 더 많이 만들어주면 보다 조밀한 구름이 생성될 수 있을 것이라고 생각했다. 실험을 통해 그는 방사선이 안개상자에 응축된 물방울의 흔적을 남긴다는 것을 알아냈다.

1912년에 완성된 안개상자는 핵물리학 연구에 필수적임이 입증되었고 1952년 도널드 A. 글레이저에 의해 거품상자로 발전되었다. 1916년부터는 번개에 관한 연구를 했고, 1925년에는 케임브리지대학교 잭슨좌(座) 자연사교수로 임명되었다. 뇌우에 관한 자신의 연구를 응용하여 영국의 전시 방공기구(防空氣球)가 번개의 피해를 입는 것을 방지할 방법을 고안했으며, 1956년에는 뇌우의 전기이론을 발표했다.