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아르메니아인들은 300년경 그리스도교를 받아들이기 시작했고, 민족 단위로 그리스도교를 받아들인 최초의 민족이었다. 칼케돈 공의회(451) 이후 약 50년이 지난 뒤 아르메니아인들은 이 공의회의 그리스도론 결정을 반박하고, 근본적으로 동방정교회의 교리적 신념들을 지지하는 아르메니아 사도(정)교회의 교도가 되었다. 그러나 12세기 초엽 아르메니아인들 중 일부 가톨릭교도들은 이슬람교 압제자들로부터 도피하여 실리시아에 소(小)아르메니아 왕국을 세웠다.

이 왕국은 1375년에 몰락했지만 계시자 성 그레고리우스의 연합탁발수사들로 알려진 아르메니아 가톨릭 수사들은 훗날 도미니쿠스 수도회의 영향으로 아르메니아 가톨릭 교회가 세워지기 이전에 이미 그 토대를 놓았다. 이 교회는 아르메니아인으로서 이미 가톨릭교도가 되었던 알레포의 주교 아브라암 아르치비안이 실리시아 시스의 총대주교로 선출된 1740년에 탄생했다. 1911년 아르메니아 가톨릭 교회는 19개 교구로 나뉘었으나 투르크 지역의 아르메니아인들이 박해를 당하는 동안(1915~18) 여러 교구가 폐지되었고, 교도들은 다른 나라로 흩어졌다. 1928년 이 교회의 성직체계가 다시 조직되고 새로운 주교구가 차례로 세워졌다.

오늘날 실리시아의 아르메니아 총대주교는 베이루트에 주재하며 직접 그 교구를 감독한다. 그밖에도 대주교구 3개 구역(알레포·바그다드·이스탄불), 주교구 3개 구역(알렉산드리아, 에스파한, 시리아 카미츨리), 총대주교대리교구(apostolic exarchy) 1개 구역(파리), 직할교구(ordinariates) 2개 구역(아테네, 루마니아 게를라) 등이 있다. 아르메니아 가톨릭교도들의 대표자는 '아르메니아 가톨릭교도들의 총대주교이자 실리시아의 가톨리코스(Katholikos)'라 불리며, 언제나 베드로라는 이름을 갖는다.

이 교회는 대대로 고전 아르메니아어로 의식을 집행한다.