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그의 재위기간은 로마 제국이 그리스도교 국가로 변한 초창기였다. 사제로 있다가 교황 밀티아데를 계승해 교황에 선출되어 314년 1월 31일 축성받았다.

그의 재위기간중 가장 중요한 사건은 아리우스주의(예수가 성부 하느님과 동일하지 않으며 영원하지도 않다고 가르친 이단 교리)의 창시자인 알렉산드리아의 그리스도교 사제 아리우스를 파문한 니케아 공의회(325. 5)가 열린 것이었다.

로마 황제인 콘스탄티누스 1세는 그리스도교에 호의를 베풀었지만 교회 일을 감독하는 주요인물이었고, 그 자신과 계승자들은 교회에 대한 교황의 지배권을 공식적으로 인정하지 않았다. 그러므로 아리우스주의의 위기에 대처할 때 실베스테르가 지도적인 역할을 맡았다는 것은 희귀하고도 중대한 예외였다. 실베스테르는 초청을 받기는 했지만 니케아 공의회에 직접 참석하지 않았고, 그대신 2명의 특사를 파견했는데 이들은 회의를 주재하지는 않았지만 사람들로부터 대단히 신망과 존경을 받았다.

전설에 의하면, 실베스테르는 콘스탄티누스 황제를 개종시켜 세례를 주었는데, 그는 로마 제국의 황제로서 최초로 그리스도인이 되었다. 또한 실베스테르는 기적적으로 황제의 문둥병을 낫게 했다고 한다. 이때문에 콘스탄티누스는 실베스테르에게 콘스탄티누스의 지배권(Donatio Constantini), 즉 동방 관구에 대한 영적인 지배권과 로마 및 전체 서방세계의 세속적인 지배는 물론 신앙과 예배에 관한 모든 문제에 대한 지배권을 부여했다고 한다.

오늘날에 와서는 교황에게 이러한 지배권을 부여했다는 설이 8세기에 조작된 것으로 본다. 그러나 이것은 국가와 교회에 대한 중세의 이론이 발전하는 데 중요한 역할을 했다.

실베스테르는 비아 살라리아의 성프리스킬라 공동 묘지에 교회를 세웠고, 그곳에 묻혔다고 한다. 그의 유해는 762년 교황 성 바오로 1세에 의해 카피테의 산실베스트로 교회(지금의 로마에 있는 가톨릭 성당)로 옮겨졌다.