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민주당 및 인민당의 지도자로서 1896, 1900, 1908년에 대통령선거에 출마했으나 낙선했다. 상원의원 선거의 직선제화, 소득세의 부과, 노동부의 창설, 금주법의 입안, 여성 참정권의 승인 등에 기여했으며 자유주의의 기수로 칭송되었으나 야심적인 선동가라는 비난 여론도 없지 않았다. 중서부 농민들의 대변자로서 마지막까지 동부 도시 산업가들의 이해관계를 견제했다.

일리노이 주에서 성장하여 1883~87년 잭슨빌에서 변호사로 활동하다가 네브래스카 주 링컨으로 이주, 1890년 하원의원에 당선되었다. 천부적인 논객이었던 브라이언은 고율의 관세와 동부 금융·산업가들의 경화정책(금본위제)에 대항하여 '은본위운동'에 착수했으나 1894년 상원진출이 좌절되자 이후 2년 동안 〈오마하 월드 헤럴드 Omaha World-Herald〉의 편집과 대중강연에 힘썼다.

브라이언의 정치경력에 있어 정점을 이루는 것은 1896년의 대통령선거 유세였다. 7월 8일의 시카고 민주당 전당대회에서 36세의 브라이언은 유명한 '금십자가' 연설을 행함으로써 전국적인 명성을 드높였으며 1893년 금융충격 이후의 경기침체에 대한 그의 대안은 은 대(對) 금을 16 : 1의 비율로 통화의 자유주조를 용인하는 팽창주의 정책에 토대를 두고 있었다. 인민당과 전국 은정당들의 후보지명을 얻은 브라이언은 27개 주의 2만 8,967㎞를 순회하면서 대규모의 세몰이에 성공한 듯했지만 자금이 풍부했던 공화당의 윌리엄 매킨리 후보에게 패하고 말았다. 브라이언은 1900년 매킨리에게 재차 굴복했고 1908년에는 윌리엄 하워드 태프트 후보에게 밀려났다.

브라이언은 1912년 주변상황을 적절하게 읽어내고 우드로 윌슨을 민주당 대통령후보로 내세웠으며, 이듬해 이에 대한 보상으로 국무장관직에 취임했다. 외교상의 경험이 부족했음에도 신임 국무장관은 분쟁의 평화로운 해결과 그 수단으로서의 조정과 타협을 강조함으로써 국제법의 발전에 공헌한 바 컸다. 국제위원회에서 분쟁의 원인을 규명해내도록 1년간의 냉각기간을 갖자는 그의 새로운 조약안은 31개국의 동의를 얻는 데는 성공했지만 그러는 사이에 제1차 세계대전이 발발하고 말았다. 평화주의자였던 그는 '루시태니어호'의 격침에 항의하여 윌슨 대통령이 2번째의 대독일 경고전문을 발송하자 사퇴의사를 표명했으나 마침내 선전포고가 발령되었을 때에는 성실한 전쟁수행을 역설했었다.

브라이언이 세인들이 주목을 끌었던 마지막 사건은 1925년 7월 테네시 주 데이턴의 이른바 '스콥스 재판'이었다. 성서의 엄격한 문구해석을 주장했던 브라이언은 창조설 대신 다윈의 진화론을 가르친 고등학교 과학교사 존 T. 스콥스의 기소에 참여했으며, 그와 변호인측의 클래런스 대로와의 설전은 근본주의와 자유주의의 극적인 대결로서 대단한 관심을 불러일으켰다. 결국 스콥스의 유죄가 인정되고 벌금형이 부과되었으나(나중에 형의 파기가 이루어짐) 브라이언 자신은 지나치게 과열된 법정토론의 여파로 얼마 후 죽었다.

전기로 루이스 W. 커니그의 〈브라이언 : 그 정치적 경력 Bryan : A Political Biography〉(1971)과 P. E. 컬레터의 〈윌리엄 제닝스 브라이언 William Jennings Bryan〉(3권, 1964~69)이 정평이 나 있다.