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부스는 런던에서 공부했고, 14세부터는 어머니와 함께 학교에서 가르치는 일을 했다. 18세 때 어머니와 함께 런던의 켄티시 타운에 학교를 설립했다(후에 캠던으로 옮김). 이곳에서 교사생활을 하면서, 저녁에는 퀸스 칼리지에서 수강했다.

그녀는 시험을 치르면서 여학생들에게 높은 기대를 갖게 되었고, 여학생들에게 건전한 지적 교육을 실시할 수 있다고 믿었다. 1864년에는 학교조사위원회에 참석하여 여학생들에게 중등교육이 필요하다는 것을 입증했다. 양조회사와 직물회사의 재정적 도움을 받아 1871년 캠던로어 학교를 설립했고, 같은 해 노스런던여자대학은 여자 공립학교로 인가받았다. 부스는 대학교에 여성대학 설립을 지지하고, 교사양성교육을 개선하는 데 필요한 기금을 지원했다.

1874년 여성교장협회를 설립, 1874~94년 초대회장을 지냈으며, 여성교육의 선구자인 동료 도로시아 빌(1831~1906)이 이 직책을 이어받았다. 그들이 여성교육에 외길로 헌신한 모습은 폭넓은 평판을 받아 J. 캄이 출판한 〈우리와 얼마나 다른가-미스 부스와 미스 빌의 전기 How Different from Us：A Biography of Miss Buss and Miss Beale〉(1958)에 다음과 같은 시가 실리기도 했다. "미스 부스 미스 빌 큐피드의 화살도 소용이 없네/그들은 우리와 너무도 달라/미스 부스 미스 빌."