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1881년 구세군 집회에 참가하기 시작한 직후 프랑스·스위스·영국에서 구세군 활동을 했다. 1886년 구세군 창설자인 윌리엄 부스의 아들 볼링턴 부스와 결혼했고, 이듬해 미국에서 구세군 활동을 지휘했다. 9년 동안 미국에 구세군 활동의 뿌리를 내리기 위해 노력했다.

1896년 행정관리 정책을 둘러싸고 윌리엄 부스와 의견이 맞지 않아 볼링턴 부스와 함께 구세군에서 탈퇴하여 미국 자원회를 조직했는데, 이 조직은 종교 자선단체로 뿌리를 내려 지금까지 존속되고 있다. 모드 부스는 나중에 교도소 개혁에 관심을 갖게 되어 죄수들의 종교적·사회적 재활을 도왔고, 가석방 제도를 발전시키는 데 기여했다.