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대한제국기에서 일제강점기에 이르는 거의 반세기 가량을 우리나라 천주교회의 책임자로 활동했다. 1877년 24세로 서품받으면서부터 1933년 죽을 때까지 파리 외방전교회 조선교구 파견신부로 헌신했다. 뮈텔이 조선교구에 배속되던 1880년 당시는 병인교란(丙寅敎難)이 종식되고 민씨세도정권이 수립된 때로, 비록 개국정책이 취해졌으나 아직 사회적으로 천주교 신앙이 공개적인 자유를 얻지 못한 상태였다.

때문에 뮈텔 신부는 불법적으로 서울에 잠입해야 했으며 그나마 5년의 임기로 끝났다. 그러나 1890년 뮈텔 신부는 조선교구 제8대 교구장으로 임명되었고, 주교로의 승품과 함께 조선에 재부임해 43년간 봉직했다. 그는 우리나라 천주교회의 토착화와 현대화를 위해 크게 공헌했으며, 순교자들의 성인시복(聖人諡福)을 위해서도 노력했다. 또한 문화사업에서도 많은 업적을 남겼는데, 1906년 〈경향신문〉·〈경향잡지〉 등의 창간 등에 주력했다.

학문적인 관심도 많았던 뮈텔 신부는 〈황사영백서 黃嗣永帛書〉를 프랑스어로 번역했으며, 규장각 소장 도서를 섭렵한 뒤 2권의 〈순교기록〉을 작성해 조선 천주교회사 연구에 귀중한 자료를 정리해 놓았다. 또한 그의 공헌을 논할 때 빠뜨릴 수 없는 것은 〈뮈텔 문서〉의 역사적 의의이다. 〈뮈텔 문서〉란 뮈텔신부 자신이 직접·간접으로 관계한 모든 기록을 수집·정리한 문서로 1만 3,450여 건에 달하는 방대한 분량이다. 한국천주교회사와 근대조선정치사 등에 관한 귀중한 자료를 포함하고 있으며, 동학에 관련된 귀한 자료들이 들어 있다.