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뉴욕 시 컬럼비아대학교의 총장으로 25년간 재임했다. 그가 재직해 있는 동안 컬럼비아대학이 남자만 다니는 소규모 학부기관에서 일류 대학교로 바뀌었다. 1828년 예일대학교를 졸업한 후 여러 대학들을 거쳐 1856년부터 미시시피대학교에서 총장과 명예총장을 지냈다. 그러다가 1861년 노동조합의 활동에 우호적이라는 이유로 해임되었다.

1864년 컬럼비아대학에 오기 전까지 전통적으로 내려오던 고전과 수학 위주의 교육과정을 옹호하는 입장이었고 실업교과와 전문교과는 반대했다. 컬럼비아에서 이런 견해를 바꾸게 되었는데 대학 교육과정을 확충하고 학부 3, 4학년에게 이들이 대학원이나 전문교육을 받는 데 필요한 학문을 가장 잘 향상시키도록 선택교과목제도를 도입할 것을 제의했다. 이런 방식들이 많은 학생들을 만족시킬 수 있는 가장 좋은 방법이라고 주장했다. 그는 또 광업대학의 설립과 여자들에게 대학을 개방하는 데 큰 기여를 하기도 했다.

컬럼비아대학을 남녀공학으로 만들려던 그의 계획이 이사회에서 거부된 후 1899년 그의 이름을 딴 '여자병설학교'로서 바너드대학을 설립했다.