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오목한 회절격자를 발명해 많은 부문에서 프리즘(prism)과 평면회절격자를 대체했다. 또 스펙트럼 분석을 크게 발전시켜 광선(a beam of light)을 파장이 다른 구성요소로까지 분해할 수 있게 했다.

1872년 롤런드는 뉴욕 트로이에 있는 렌셀레르공과대학에서 물리학 강사가 되었으며 4년 뒤 볼티모어에 새로 세워진 존스홉킨스대학교 물리학 교수로 임명되었다. 1876년 움직이는 전하가 전류와 같은 자기적 성질을 가진다는 사실을 증명했다. 3년 뒤 보다 정확한 온도계와 열량계를 써서 열의 일당량(mechanical equivalent of heat)을 바르게 고쳤다. 또 전기저항 Ω(옴)의 표준값도 다시 정했다.

1885년 롤런드는 1인치에 2만 개의 선을 새겨넣은 회절격자를 만들 수 있는 기계를 제작했다. 그는 오목한 구면 위에 격자를 그어놓음으로써 렌즈와 거울을 쓰지 않고서도 훨씬 정확한 분광계를 만들 수 있었다. 1888년 그가 만든 '태양 스펙트럼 사진'(Photographic Map of the Normal Solar Spectrum)은 길이 11m가 넘는 분광사진이며, 〈천체물리학회지 Astrophysical Journal〉(1895~97)의 1~6권에 실린 태양분광파장표에는 수만 개의 태양 스펙트럼이 적혀 있어서 오랫동안 표준으로 쓰였다.

그는 1899~1901년 미국물리학회의 초대 회장을 역임했으며 1899년 런던 왕립학회의 외국 회원으로 뽑혔다. 1902년 〈헨리 오거스터스 롤런드의 물리학 논문집 Physical Papers of Henry Augustus Rowland〉이 발간되었다.