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지금의 텍사스에 있는 멕시코 만 지역에서 8년 동안을 탐험했다. 시볼라의 전설적인 7개 황금도시에 대한 그의 이야기로 인해 에르난도 데 소토와 프란시스코 코로나도가 북아메리카의 남부와 남서부지역 대탐험에 나선 것으로 추측된다.

1528년 지금의 플로리다 주 탬파까지 탐험했던 스페인 탐험대에서 회계를 담당했다. 1528년 9월 무렵 지금의 갤버스턴 근처의 해안에 도착했는데, 그의 대원 중 60여 명이 죽었다.

다음해 봄까지 그의 대원 15명만이 살아 있었는데 결국은 누녜스와 3명의 동료만이 남게 되었다. 그들은 그뒤 여러 해 동안 인디언 유목민들 사이에서 생활하며 궁핍함으로 심각한 어려움에 놓이기도 했다. 1536년 멕시코 북부를 침입해온 스페인의 약탈자들과 만날 무렵 그는 그가 지나왔던 지역들 너머 어딘가에 있다고 생각되는 엘도라도와 시볼라의 7개 황금도시들에 있는 전설적인 부자들 이야기로 들떠 있었다. 그는 〈파선 Naufragios〉(1542)에서 그의 모험담에 대해 다시 기술했다. 그뒤 그는 리우데라플라타 주의 총독으로 임명되었다.

1541년 11월부터 1542년 3월까지 브라질의 산투스에서 파라과이의 아순시온에 이르는 통로를 개척했다. 반란으로 총독이 된 도밍고 마르티네스 데 이랄라에 의해 권력을 빼앗기고 투옥된 뒤 1545년 스페인으로 압송되었다. 그곳에서 그는 관직에서의 부정행위로 유죄를 선고받고 아프리카로 추방되었다. 산투스에서 아순시온에 이르는 여행을 기술했던 그의 저서 〈담화와 해설 La Relaón y Comentarios〉(1555)은 귀중한 지리학서이다.