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최초로 사람의 심장이식수술에 성공했다.

케이프타운에 있는 그루트 슈어 병원에서 외과 전공의로 근무하던 시절(1953~56), 소장에 선천적 결손이 생기는 장폐쇄가 임신중에 태아에 대한 혈액공급 부족으로 인해 생긴다는 사실을 밝혔다. 이 발견으로 이러한 선천적 기형을 고칠 수 있는 수술법이 개발되었다.

미네소타대학교에서 박사과정(1956~58)을 마친 뒤 병원에 돌아와 흉부심장외과 의사로 근무하면서 남아프리카 공화국에 개심술을 보급했고, 새로운 형태의 인공 심장판막을 개발했으며, 개를 대상으로 심장이식수술에 대한 많은 실험을 했다.

1967년 12월 3일 바너드는 20명의 외과의사로 구성된 수술 팀과 함께 치료 불가능한 병을 앓고 있는 남아프리카 공화국의 식품상 루이스 와슈칸스키에게 사고로 사망한 사람에게서 떼어낸 심장을 이식했다. 이식수술 자체는 성공적이었으나, 와슈칸스키는 2종류의 폐렴에 걸려 18일 만에 사망했다. 이유는 이식받은 심장을 이물질로 판단하여 거부하는 면역현상을 억제하기 위해 투여한 약제가 체내의 면역 메커니즘을 파괴시켰기 때문이었다. 그뒤에 시도한 심장이식수술은 점차 결과가 좋아져서 1970년대 후반에는 수년간 생존한 환자들이 상당수 있게 되었다.

바너드는 1983년 은퇴할 때까지 그루트 슈어 병원의 심장병동 책임자로 근무했다.